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सीसा ट्राइआयोडाइड पेरोवस्काइट सौर कोशिका सभ के परफार्मेंस में सुधार खातिर डिफेक्ट पैसिवेशन के बहुत इस्तेमाल भइल बाटे, बाकी α-फेज के स्थिरता पर बिबिध दोष सभ के परभाव अस्पष्ट बाटे; इहाँ, घनत्व कार्यात्मक सिद्धांत के इस्तेमाल से, हमनी के पहिली बेर फॉर्मामिडिन लीड ट्राइआयोडाइड पेरोवस्काइट के α-चरण से δ-चरण में गिरावट के रास्ता के पहिचान करे लीं आ चरण संक्रमण ऊर्जा बाधा पर बिबिध दोष सभ के परभाव के अध्ययन करे लीं। सिमुलेशन के परिणाम बतावे ला कि आयोडीन के रिक्ति सभ के कारण गिरावट के संभावना सभसे ढेर होला काहें से कि ई α-δ फेज संक्रमण खातिर ऊर्जा बाधा के काफी कम क देलें आ पेरोवस्काइट के सतह पर सभसे कम गठन ऊर्जा होला। पेरोवस्काइट के सतह पर पानी में अघुलनशील सीसा ऑक्सालेट के घना परत के प्रवेश से α-चरण के बिघटन में काफी बाधा आवे ला, आयोडीन के प्रवासन आ वाष्पीकरण के रोके ला। एकरे अलावा, ई रणनीति इंटरफेसियल नॉनरेडिएटिव रिकॉम्बिनेशन के काफी कम करे ले आ सौर कोशिका के दक्षता 25.39% (प्रमाणित 24.92%) ले बढ़ा देले। बिना पैक कइल डिवाइस सिम्युलेटेड 1.5 जी एयर मास रेडिएशन के तहत 550 घंटा तक अधिकतम पावर पर काम कइला के बाद भी आपन मूल 92% दक्षता के बरकरार रख सकेला।
पेरोवस्काइट सौर कोशिका (पीएससी) के बिजली रूपांतरण दक्षता (पीसीई) 26%1 के प्रमाणित रिकार्ड उच्चतम स्तर पर पहुँच गइल बा। 2015 से आधुनिक पीएससी सभ फॉर्मामिडीन ट्राइआयोडाइड पेरोवस्काइट (FAPbI3) के प्रकाश सोख लेवे वाली परत के रूप में पसंद कइले बाड़ें काहें से कि एकर बेहतरीन तापीय स्थिरता आ 2,3,4 के शॉकले-केसर सीमा के करीब पसंदीदा बैंडगैप बा। दुर्भाग्य से, FAPbI3 फिलिम सभ में थर्मोडायनामिक रूप से कमरा के तापमान पर करिया α फेज से पीला गैर-पेरोवस्काइट δ फेज में फेज संक्रमण होला5,6। डेल्टा फेज के निर्माण के रोके खातिर बिबिध जटिल पेरोवस्काइट रचना सभ के बिकास कइल गइल बा। एह समस्या से उबर के सभसे आम रणनीति FAPbI3 के मिथाइल अमोनियम (MA+), सीजियम (Cs+) आ ब्रोमाइड (Br-) आयन के संयोजन के साथ मिलावल हवे7,8,9। हालाँकि, हाइब्रिड पेरोवस्काइट बैंडगैप ब्रॉडेनिंग आ फोटोइंड्यूस्ड फेज सेपरेशन से ग्रस्त होलें, जे परिणामस्वरूप पीएससी सभ के परफार्मेंस आ ऑपरेशनल स्थिरता से समझौता करे लें10,11,12।
हाल के अध्ययन से पता चलल बा कि बिना कवनो डोपिंग के शुद्ध सिंगल क्रिस्टल FAPbI3 के बेहतरीन क्रिस्टलीयता आ कम दोष के कारण बेहतरीन स्थिरता होला13,14। एह से, थोक FAPbI3 के क्रिस्टलीयता बढ़ा के दोष के कम कइल कुशल आ स्थिर PSCs2,15 हासिल करे खातिर एगो महत्वपूर्ण रणनीति हवे। हालाँकि, FAPbI3 पीएससी के संचालन के दौरान, अवांछित पीला षट्कोणीय गैर-पेरोवस्काइट δ चरण में गिरावट अबहिन भी हो सके ला16। आमतौर पर ई प्रक्रिया अइसन सतह आ दाना के सीमा से शुरू होला जहाँ कई गो खराब इलाका सभ के मौजूदगी के कारण पानी, गर्मी आ रोशनी के संभावना ढेर होला17। एह से FAPbI318 के ब्लैक फेज के स्थिर करे खातिर सतह/दाना के निष्क्रियता जरूरी बा। कई गो डिफेक्ट पैसिवेशन रणनीति सभ में, जेह में कम-आयामी पेरोवस्काइट, एसिड-बेस लुईस अणु, आ अमोनियम हैलाइड लवण सभ के सुरुआत सामिल बा, फॉर्मामिडिन पीएससी सभ में बहुत प्रगति भइल बा19,20,21,22। आजतक ले, लगभग सभ अध्ययन सौर कोशिका सभ में वाहक पुनर्संयोजन, प्रसार लंबाई आ बैंड संरचना नियर ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक गुण सभ के निर्धारण में बिबिध दोष सभ के भूमिका पर केंद्रित बा22,23,24। उदाहरण खातिर, घनत्व कार्यात्मक सिद्धांत (DFT) के इस्तेमाल सैद्धांतिक रूप से बिबिध दोष सभ के गठन ऊर्जा आ फँसावे के ऊर्जा के स्तर के अनुमान लगावे खातिर कइल जाला, जेकर इस्तेमाल ब्यवहारिक निष्क्रियता डिजाइन के मार्गदर्शन खातिर व्यापक रूप से कइल जाला20,25,26। जईसे-जईसे दोष के संख्या कम होखेला, आमतौर प डिवाइस के स्थिरता में सुधार होखेला। हालाँकि, फॉर्मेमिडिन पीएससी सभ में फेज स्थिरता आ फोटोइलेक्ट्रिक गुण सभ पर बिबिध दोष सभ के परभाव के तंत्र बिल्कुल अलग होखे के चाहीं। हमनी के जानकारी के अनुसार, दोष घन से षट्कोणीय (α-δ) चरण संक्रमण के कइसे पैदा करे ला आ α-FAPbI3 पेरोवस्काइट के चरण स्थिरता पर सतह निष्क्रियता के भूमिका के मौलिक समझ अबहिन ले खराब तरीका से समझल गइल बा।
इहाँ, हमनी के काला α-चरण से पीला δ-चरण में FAPbI3 पेरोवस्काइट के गिरावट के रास्ता अवुरी डीएफटी के माध्यम से α-से-δ-चरण संक्रमण के ऊर्जा बाधा प विभिन्न दोष के प्रभाव के खुलासा करतानी। I रिक्ति, जवन फिल्म निर्माण आ डिवाइस संचालन के दौरान आसानी से पैदा हो जाला, α-δ चरण संक्रमण के शुरुआत करे के सबसे अधिक संभावना के अनुमान लगावल जाला। एह से हमनी के इन सिटु रिएक्शन के माध्यम से FAPbI3 के ऊपर सीसा ऑक्सालेट (PbC2O4) के पानी में अघुलनशील आ रासायनिक रूप से स्थिर घना परत पेश कइनी जा। सीसा ऑक्सालेट सतह (LOS) I रिक्ति सभ के निर्माण के रोके ला आ गर्मी, रोशनी आ बिद्युत क्षेत्र से उत्तेजित होखे पर I आयन सभ के प्रवासन के रोके ला। एकरे परिणामस्वरूप बनल एलओएस इंटरफेसियल नॉनरेडिएटिव रिकॉम्बिनेशन के काफी कम क देला आ FAPbI3 पीएससी के दक्षता में सुधार क के 25.39% (24.92% तक प्रमाणित) हो जाला। बिना पैक कइल एलओएस डिवाइस 1.5 जी रेडिएशन के सिम्युलेटेड एयर मास (AM) पर 550 घंटा से ढेर समय ले अधिकतम पावर प्वाइंट (MPP) पर काम कइला के बाद 92% आपन मूल दक्षता बरकरार रखलस।
हमनी के सबसे पहिले α चरण से δ चरण में संक्रमण के FAPbI3 पेरोवस्काइट के अपघटन मार्ग खोजे खातिर ab initio गणना कइनी जा। बिस्तार से फेज ट्रांसफॉर्मेशन प्रक्रिया के माध्यम से ई पावल जाला कि FAPbI3 के घन α-फेज में तीन-आयामी कॉर्नर-शेयरिंग [PbI6] ऑक्टाहेड्रॉन से FAPbI3 के हेक्सागोनल δ-फेज में एक-डायमेंशनल एज-शेयरिंग [PbI6] ऑक्टाहेड्रॉन में बदलाव हासिल होला। टूटल 9. Pb-I पहिला चरण (Int-1) में एगो बंधन बनावेला, आ एकर ऊर्जा बाधा 0.62 eV/कोशिका तक पहुँच जाला, जइसे कि चित्र 1a में देखावल गइल बा। जब अष्टकोणीय के [0\(\bar{1}\)1] दिशा में शिफ्ट कइल जाला तब हेक्सागोनल छोट श्रृंखला के बिस्तार 1×1 से 1×3, 1×4 ले हो जाले आ अंत में δ फेज में प्रवेश करे ले। पूरा पथ के अभिविन्यास अनुपात (011)α//(001)δ + [100]α//[100]δ बा। ऊर्जा बितरण आरेख से ई पावल जा सके ला कि निम्नलिखित चरण सभ में FAPbI3 के δ फेज के न्यूक्लियेशन के बाद ऊर्जा बाधा α फेज संक्रमण के तुलना में कम होला, मने कि फेज संक्रमण में तेजी आवे ला। साफ बा कि अगर हमनी के α-चरण के गिरावट के दबावल चाहत बानी जा त फेज संक्रमण के नियंत्रित करे के पहिला कदम बहुत महत्वपूर्ण बा।
एगो फेज ट्रांसफॉर्मेशन प्रक्रिया बाईं ओर से दाहिने ओर – ब्लैक FAPbI3 फेज (α-फेज), पहिला Pb-I बॉन्ड क्लीवेज (Int-1) आ आगे के Pb-I बॉन्ड क्लीवेज (Int-2, Int -3 आ Int -4) आ पीला फेज FAPbI3 (डेल्टा फेज)। b विभिन्न आंतरिक बिंदु दोष के आधार पर FAPbI3 के α से δ चरण संक्रमण के ऊर्जा बाधा। बिंदीदार रेखा एगो आदर्श क्रिस्टल (0.62 eV) के ऊर्जा बाधा देखावे ले। ग सीसा पेरोवस्काइट की सतह पर प्राथमिक बिंदु दोष के निर्माण की ऊर्जा। एब्सिसा अक्ष α-δ फेज संक्रमण के ऊर्जा बाधा हवे आ ऑर्डिनेट अक्ष दोष निर्माण के ऊर्जा हवे। ग्रे, पीला आ हरियर रंग में छायांकित हिस्सा सभ क्रम से टाइप I (कम ईबी-उच्च एफई), टाइप II (उच्च एफई) आ टाइप III (कम ईबी-कम एफई) बाड़ें। d नियंत्रण में FAPbI3 के दोष VI आ LOS के निर्माण के ऊर्जा। ई I FAPbI3 के नियंत्रण आ एलओएस में आयन प्रवासन के बाधा। f – gf नियंत्रण में I आयन (नारंगी गोला) आ gLOS FAPbI3 (ग्रे, सीसा; वायलेट (नारंगी), आयोडीन (मोबाइल आयोडीन)) के प्रवासन के योजनाबद्ध प्रतिनिधित्व (बाँए: ऊपर के दृश्य; दाहिने: क्रॉस सेक्शन, भूरा); कार्बन के रूप में इस्तेमाल कइल जाला; हल्का नीला रंग के – नाइट्रोजन के; लाल – ऑक्सीजन के बा; हल्का गुलाबी – हाइड्रोजन) के होला। स्रोत डेटा स्रोत डेटा फाइल के रूप में दिहल जाला।
एकरे बाद हमनी के बिबिध आंतरिक बिंदु दोष सभ के परभाव के व्यवस्थित अध्ययन कइनी जा (जवना में PbFA, IFA, PbI, आ IPb एंटीसाइट कब्जा; Pbi आ Ii इंटरस्टिशियल परमाणु; आ VI, VFA, आ VPb रिक्ति सभ सामिल बाड़ें), जेकरा के प्रमुख कारक मानल जाला। जवन परमाणु आ ऊर्जा स्तर के चरण के गिरावट पैदा करे लें, चित्र 1b आ पूरक तालिका 1 में देखावल गइल बा, मजेदार बात ई बा कि सभ दोष α-δ चरण संक्रमण के ऊर्जा बाधा के कम ना करे लें (चित्र 1b)। हमनी के मानना ​​बा कि अइसन दोष जवना में कम गठन ऊर्जा आ कम α-δ चरण संक्रमण ऊर्जा बाधा दुनों होखे, चरण स्थिरता खातिर नुकसानदेह मानल जाला। जइसन कि पहिले बतावल गइल बा, सीसा से भरपूर सतह सभ के आमतौर पर फॉर्मामिडिन पीएससी27 खातिर कारगर मानल जाला। एहसे हमनी के सीसा से भरपूर परिस्थिति में PbI2-समाप्त (100) सतह पर ध्यान केंद्रित करेनी जा। सतह के आंतरिक बिंदु दोष सभ के दोष निर्माण ऊर्जा के चित्र 1c आ पूरक तालिका 1 में देखावल गइल बा ऊर्जा बाधा (EB) आ चरण संक्रमण निर्माण ऊर्जा (FE) के आधार पर, एह दोष सभ के तीन प्रकार में बाँटल गइल बा। टाइप I (कम ईबी-उच्च एफई): हालाँकि, आईपीबी, वीएफए आ वीपीबी फेज ट्रांजिशन के ऊर्जा बाधा के काफी कम क देलें, इनहन में निर्माण ऊर्जा ढेर होला। एह से हमनी के मानना ​​बा कि एह प्रकार के दोष सभ के चरण संक्रमण पर सीमित परभाव पड़े ला काहें से कि ई बहुत कम बने लें। टाइप II (उच्च ईबी): बेहतर α-δ फेज ट्रांजिशन ऊर्जा बाधा के कारण, एंटी-साइट डिफेक्ट PbI, IFA आ PbFA α-FAPbI3 पेरोवस्काइट के फेज स्थिरता के नुकसान ना पहुँचावे ला। टाइप III (कम EB-कम FE): अपेक्षाकृत कम गठन ऊर्जा वाला VI, Ii आ Pbi दोष सभ के कारण ब्लैक फेज के गिरावट हो सके ला। खासकर के सबसे कम एफई आ ईबी वीआई के देखत हमनी के मानना ​​बा कि सबसे कारगर रणनीति I रिक्ति के कम कइल बा.
VI के कम करे खातिर हमनी के FAPbI3 के सतह में सुधार खातिर PbC2O4 के घना परत विकसित कईनी जा। कार्बनिक हैलाइड नमक पैसिवेटर जइसे कि फिनाइलएथिल अमोनियम आयोडाइड (PEAI) आ n-ऑक्टिलामोनियम आयोडाइड (OAI) के तुलना में, PbC2O4, जेह में कौनों मोबाइल हैलोजन आयन ना होला, रासायनिक रूप से स्थिर होला, पानी में अघुलनशील होला आ उत्तेजना पर आसानी से निष्क्रिय हो जाला। पेरोवस्काइट के सतह के नमी आ विद्युत क्षेत्र के अच्छा स्थिरीकरण। पानी में PbC2O4 के घुलनशीलता मात्र 0.00065 g/L होला, जवन PbSO428 से भी कम बा। एकरा से भी महत्वपूर्ण बात ई बा कि पेरोवस्काइट फिलिम सभ पर एलओएस के घना आ एकरूप परत सभ के इन सिटु रिएक्शन के इस्तेमाल से धीरे से तइयार कइल जा सके ला (नीचे देखल जाय)। हमनी के FAPbI3 आ PbC2O4 के बीच इंटरफेसियल बंधन के डीएफटी सिमुलेशन कइनी जा जइसे कि पूरक चित्र 1 में देखावल गइल बा पूरक तालिका 2 में एलओएस इंजेक्शन के बाद दोष निर्माण ऊर्जा प्रस्तुत कइल गइल बा। हमनी के पाता चलल कि एलओएस ना सिर्फ VI दोष के गठन ऊर्जा के 0.69-1.53 ​​eV (चित्र 1d) तक बढ़ावेला, बालुक प्रवासन सतह अवुरी निकास सतह (चित्र 1e) प I के सक्रियण ऊर्जा के भी बढ़ावेला। पहिला चरण में I आयन पेरोवस्काइट सतह के साथ पलायन करे लें, VI आयन 0.61 eV के ऊर्जा बाधा के साथ जाली के स्थिति में छोड़ देलें। एलओएस के शुरूआत के बाद, स्टेरिक बाधा के प्रभाव के कारण, I आयन सभ के प्रवासन खातिर सक्रियण ऊर्जा बढ़ जाले। 1.28 ईवी के बा। पेरोवस्काइट सतह से निकले वाला I आयन सभ के प्रवासन के दौरान, वीओसी में ऊर्जा बाधा भी नियंत्रण नमूना के तुलना में ढेर होला (चित्र 1e)। नियंत्रण आ LOS FAPbI3 में I आयन प्रवासन मार्ग के योजनाबद्ध आरेख क्रमशः चित्र 1 f आ g में देखावल गइल बा। सिमुलेशन के नतीजा बतावे ला कि एलओएस VI दोष के निर्माण आ I के वाष्पीकरण के रोक सके ला, जेकरा से α से δ फेज संक्रमण के न्यूक्लियेशन ना हो सके ला।
ऑक्सालिक एसिड आ FAPbI3 पेरोवस्काइट के बीच के रिएक्शन के परीक्षण कइल गइल। ऑक्सालिक एसिड आ FAPbI3 के घोल के मिलावे के बाद, बहुत मात्रा में सफेद अवक्षेप बनल, जइसे कि पूरक चित्र 2 में देखावल गइल बा, पाउडर उत्पाद के एक्स-रे विवर्तन (XRD) (पूरक चित्र 3) आ फूरियर ट्रांसफॉर्म इन्फ्रारेड स्पेक्ट्रोस्कोपी (FTIR) (पूरक चित्र 4) के इस्तेमाल से शुद्ध PbC2O4 सामग्री के रूप में पहिचानल गइल। हमनी के पाता चलल कि ऑक्सालिक एसिड कमरा के तापमान पर आइसोप्रोपाइल अल्कोहल (IPA) में बहुत घुलनशील होला आ एकर घुलनशीलता लगभग 18 मिलीग्राम/एमएल होला, जइसे कि पूरक चित्र 5 में देखावल गइल बा, एह से बाद के प्रोसेसिंग आसान हो जाला काहें से कि आईपीए, एगो आम निष्क्रियता विलायक के रूप में, कम समय से आगे पेरोवस्काइट परत के नुकसान ना पहुँचावे ला29। एह से पेरोवस्काइट फिलिम के ऑक्सालिक एसिड घोल में डुबो के भा पेरोवस्काइट पर ऑक्सालिक एसिड घोल के स्पिन-कोटिंग से पेरोवस्काइट फिलिम के सतह पर निम्नलिखित रासायनिक समीकरण के अनुसार जल्दी से पतला आ घना PbC2O4 मिल सके ला: H2C2O4 + FAPbI3 = PbC2O4 + FAI +HI। एफएआई के आईपीए में घोलल जा सके ला आ एह तरीका से खाना बनावे के दौरान हटावल जा सके ला। एलओएस के मोटाई के रिएक्शन टाइम आ अग्रदूत के एकाग्रता से नियंत्रित कइल जा सके ला।
नियंत्रण आ एलओएस पेरोवस्काइट फिल्म के स्कैनिंग इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी (SEM) के छवि चित्र 2a,b में देखावल गइल बा। नतीजा बतावे ला कि पेरोवस्काइट के सतह के आकृति बिज्ञान बढ़िया से सुरक्षित बाटे आ दाना के सतह पर बहुत सारा महीन कण जमा हो जालें, जे इन-सिटु रिएक्शन से बनल PbC2O4 परत के प्रतिनिधित्व करे के चाहीं। एलओएस पेरोवस्काइट फिलिम के सतह तनिका चिकना होला (पूरक चित्र 6) आ नियंत्रण फिलिम (पूरक चित्र 7) के तुलना में पानी के संपर्क कोण बड़ होला। उत्पाद के सतह के परत के अलग करे खातिर हाई-रिजोल्यूशन ट्रांसवर्स ट्रांसमिशन इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी (HR-TEM) के इस्तेमाल कइल गइल। नियंत्रण फिल्म (चित्र 2c) के तुलना में, एलओएस पेरोवस्काइट (चित्र 2d) के ऊपर लगभग 10 एनएम के मोटाई के साथ एक समान आ घना पतली परत साफ-साफ लउके ले। PbC2O4 आ FAPbI3 के बीच के इंटरफेस के जांच करे खातिर हाई-एंगल एनुलर डार्क-फील्ड स्कैनिंग इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी (HAADF-STEM) के इस्तेमाल से, FAPbI3 के क्रिस्टलीय क्षेत्र आ PbC2O4 के अनाकार क्षेत्र के मौजूदगी के साफ-साफ देखल जा सके ला (पूरक चित्र 8)। ऑक्सालिक एसिड उपचार के बाद पेरोवस्काइट के सतह के संरचना के एक्स-रे फोटोइलेक्ट्रॉन स्पेक्ट्रोस्कोपी (XPS) माप से बिसेसता बतावल गइल, जइसे कि चित्र 2e–g में देखावल गइल बा। चित्र 2e में, C 1s के चोटी 284.8 eV आ 288.5 eV के आसपास क्रम से बिसेस CC आ FA सिग्नल सभ के हवे। नियंत्रण झिल्ली के तुलना में, एलओएस झिल्ली 289.2 eV पर एगो अतिरिक्त चोटी के प्रदर्शन कइलस, जेकरा के C2O42- के कारण बतावल गइल। LOS पेरोवस्काइट के O 1s स्पेक्ट्रम 531.7 eV, 532.5 eV, आ 533.4 eV पर तीन गो रासायनिक रूप से अलग O 1s चोटी सभ के परदरशन करे ला, जवन डिप्रोटोनेटेड COO, बरकरार ऑक्सालेट समूह 30 के C=O आ OH घटक के O परमाणु सभ के अनुरूप होला (चित्र 2e)। )) के बा। नियंत्रण नमूना खातिर, खाली एगो छोट O 1s चोटी देखल गइल, जेकरा के सतह पर केमिसोर्ब ऑक्सीजन के कारण बतावल जा सके ला। Pb 4f7/2 आ Pb 4f5/2 के नियंत्रण झिल्ली के बिसेसता क्रम से 138.4 eV आ 143.3 eV पर स्थित बा। हमनी के देखनी जा कि एलओएस पेरोवस्काइट उच्च बाइंडिंग ऊर्जा के ओर लगभग 0.15 eV के Pb चोटी के शिफ्ट देखावेला, जवन C2O42- अवुरी Pb परमाणु के बीच मजबूत बातचीत के संकेत देवेला (चित्र 2g)।
नियंत्रण के एगो एसईएम छवि आ ख एलओएस पेरोवस्काइट फिल्म, ऊपर से देखल जा सकेला। c नियंत्रण आ d एलओएस पेरोवस्काइट फिल्म के हाई-रिजोल्यूशन क्रॉस-सेक्शनल ट्रांसमिशन इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी (HR-TEM)। ई सी 1s, च ओ 1s आ जी पीबी 4एफ पेरोवस्काइट फिल्मन के हाई-रिजोल्यूशन एक्सपीएस। स्रोत डेटा स्रोत डेटा फाइल के रूप में दिहल जाला।
डीएफटी के परिणाम के अनुसार सैद्धांतिक रूप से ई अनुमान लगावल गइल बा कि VI के दोष आ I के माइग्रेशन के कारण आसानी से α से δ में फेज संक्रमण हो जाला। पिछला रिपोर्ट सभ से पता चलल बा कि पीसी आधारित पेरोवस्काइट फिलिम सभ से फिलिम सभ के प्रकाश आ तापीय तनाव के सामना करे के बाद फोटोइमर्सन के दौरान I2 तेजी से रिलीज होला31,32,33। पेरोवस्काइट के α-चरण पर सीसा ऑक्सालेट के स्थिरीकरण प्रभाव के पुष्टि करे खातिर, हमनी के नियंत्रण अवुरी एलओएस पेरोवस्काइट फिल्म के क्रमशः टोल्यूनि वाला पारदर्शी कांच के बोतल में डुबो दिहनी जा, अवुरी ओकरा बाद 24 घंटा तक 1 सूरज के रोशनी से विकिरण कईनी। हमनी के पराबैंगनी अवुरी दृश्यमान प्रकाश (यूवी-विस) के अवशोषण के माप कईनी। ) टोल्यूनि घोल, जइसे कि चित्र 3 क में देखावल गइल बा। नियंत्रण नमूना के तुलना में, एलओएस-पेरोवस्काइट के मामला में बहुत कम I2 सोखल तीव्रता देखल गइल, ई बतावे ला कि कॉम्पैक्ट एलओएस प्रकाश विसर्जन के दौरान पेरोवस्काइट फिलिम से I2 के रिलीज के रोक सके ला। उमिर के नियंत्रण आ एलओएस पेरोवस्काइट फिल्म के फोटो चित्र 3b आ c के इनसेट में देखावल गइल बा। एलओएस पेरोवस्काइट अभी भी करिया रंग के बा, जबकि अधिकांश कंट्रोल फिल्म पीला हो गईल बा। डूबल फिल्म के यूवी–दृश्यमान अवशोषण स्पेक्ट्रा चित्र 1 में देखावल गइल बा। 3ख, ग के बा। हमनी के देखनी जा कि नियंत्रण फिल्म में α के अनुरूप अवशोषण में स्पष्ट रूप से कमी आईल बा। क्रिस्टल संरचना के बिकास के दस्तावेजीकरण खातिर एक्स-रे माप कइल गइल। 24 घंटा के रोशनी के बाद, नियंत्रण पेरोवस्काइट में एगो मजबूत पीला δ-फेज सिग्नल (11.8°) देखाई देलस, जबकि एलओएस पेरोवस्काइट में अभी भी एगो बढ़िया करिया फेज बनल रहे (चित्र 3d)।
टोल्यूनि घोल के यूवी-दृश्यमान अवशोषण स्पेक्ट्रा जवना में नियंत्रण फिल्म आ एलओएस फिल्म के 1 सूरज के रोशनी में 24 घंटा तक डुबोवल गइल। इनसेट में एगो शीशी देखावल गइल बा जवना में हर फिल्म के बराबर मात्रा में टोल्यूनि में डुबो दिहल गइल रहे। ख नियंत्रण फिल्म के यूवी-विस अवशोषण स्पेक्ट्रा आ ग एलओएस फिल्म के 1 सूरज के रोशनी में 24 घंटा के विसर्जन से पहिले आ बाद में। इनसेट में परीक्षण फिल्म के फोटो देखावल गइल बा. d एक्सपोजर के 24 घंटा से पहिले आ बाद में नियंत्रण आ एलओएस फिल्म के एक्स-रे विवर्तन पैटर्न। 24 घंटा के एक्सपोजर के बाद कंट्रोल फिल्म ई आ फिल्म च एलओएस के एसईएम छवि। स्रोत डेटा स्रोत डेटा फाइल के रूप में दिहल जाला।
हमनी के 24 घंटा के रोशनी के बाद पेरोवस्काइट फिल्म के सूक्ष्म संरचनात्मक बदलाव के निरीक्षण करे खातिर स्कैनिंग इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी (SEM) माप कईनी, जईसे कि चित्र 3e,f में देखावल गईल बा। नियंत्रण फिल्म में, बड़ दाना के नष्ट कर दिहल गइल आ छोट सुई में बदल दिहल गइल, जवन δ-चरण उत्पाद FAPbI3 (चित्र 3e) के आकृति विज्ञान से मेल खात रहे। एलओएस फिल्म खातिर, पेरोवस्काइट दाना बढ़िया हालत में रहेला (चित्र 3f)। नतीजा एह बात के पुष्टि कइलस कि I के नुकसान से करिया चरण से पीला चरण में संक्रमण के काफी प्रेरणा मिले ला जबकि PbC2O4 करिया चरण के स्थिर करे ला, जेकरा से I के नुकसान ना हो पावे ला।चूंकि सतह पर रिक्ति के घनत्व अनाज के थोक के तुलना में बहुत ढेर होला,34 एह चरण के अनाज के सतह पर होखे के संभावना ढेर होला। एक साथ आयोडीन छोड़ के VI के निर्माण होला। जइसन कि डीएफटी द्वारा अनुमान लगावल गइल बा, एलओएस VI दोष सभ के निर्माण के रोक सके ला आ पेरोवस्काइट सतह पर I आयन सभ के प्रवासन के रोक सके ला।
एकरे अलावा, वायुमंडलीय हवा (सापेक्षिक आर्द्रता 30-60%) में पेरोवस्काइट फिलिम सभ के नमी प्रतिरोध पर PbC2O4 परत के परभाव के अध्ययन कइल गइल। जइसे कि पूरक चित्र 9 में देखावल गइल बा, एलओएस पेरोवस्काइट 12 दिन के बाद भी करिया रहे, जबकि नियंत्रण फिल्म पीला हो गईल। एक्सआरडी माप में, नियंत्रण फिलिम में FAPbI3 के δ फेज के अनुरूप 11.8° पर मजबूत चोटी देखे के मिले ला जबकि LOS पेरोवस्काइट ब्लैक α फेज के बढ़िया से बरकरार रखे ला (पूरक चित्र 10)।
पेरोवस्काइट सतह पर सीसा ऑक्सालेट के निष्क्रियता प्रभाव के अध्ययन खातिर स्टेडी-स्टेट फोटोलुमिनेसेंस (PL) आ टाइम-रिजोल्यूशन फोटोलुमिनेसेंस (TRPL) के इस्तेमाल कइल गइल। चित्र में चित्र 4a से पता चलता कि एलओएस फिल्म में पीएल तीव्रता बढ़ गईल बा। पीएल मैपिंग इमेज में, 10 × 10 μm2 के पूरा इलाका पर एलओएस फिलिम के तीव्रता नियंत्रण फिलिम के तुलना में ढेर होला (पूरक चित्र 11), ई बतावे ला कि PbC2O4 पेरोवस्काइट फिलिम के एक समान रूप से निष्क्रिय करे ला। वाहक जीवनकाल के निर्धारण एकल घातीय फंक्शन (चित्र 4b) के साथ टीआरपीएल क्षय के अनुमान लगा के कइल जाला। एलओएस फिलिम के वाहक जीवनकाल 5.2 μs होला, जवन 0.9 μs के वाहक जीवनकाल वाला नियंत्रण फिलिम से बहुत ढेर होला, ई सतह के नॉनरेडिएटिव रिकॉम्बिनेशन में कमी के संकेत देला।
कांच के सब्सट्रेट पर पेरोवस्काइट फिल्म के अस्थायी पीएल के स्थिर-स्थिति पीएल आ बी-स्पेक्ट्रा। ग डिवाइस के एसपी वक्र (FTO/TiO2/SnO2/पेरोवस्काइट/स्पाइरो-OMeTAD/Au)। d ईक्यूई स्पेक्ट्रम आ जेएससी ईक्यूई स्पेक्ट्रम के सबसे कुशल उपकरण से एकीकृत कइल गइल। d Voc आरेख पर पेरोवस्काइट उपकरण के प्रकाश तीव्रता के निर्भरता। च एगो आईटीओ/पीईडीओटी:पीएसएस/पेरोवस्काइट/पीसीबीएम/औ साफ छेद उपकरण के उपयोग से ठेठ एमकेआरसी विश्लेषण। वीटीएफएल अधिकतम ट्रैप भरने के वोल्टेज ह। एह आंकड़ा से हमनी के जाल घनत्व (Nt) के गणना कइनी जा। स्रोत डेटा स्रोत डेटा फाइल के रूप में दिहल जाला।
डिवाइस के प्रदर्शन पर सीसा ऑक्सालेट परत के प्रभाव के अध्ययन करे खातिर, एगो पारंपरिक FTO/TiO2/SnO2/पेरोवस्काइट/स्पाइरो-OMeTAD/Au संपर्क संरचना के इस्तेमाल कइल गइल। हमनी के बेहतर डिवाइस परफार्मेंस हासिल करे खातिर मिथाइलमाइन हाइड्रोक्लोराइड (MACl) के बजाय पेरोवस्काइट अग्रदूत में एडिटिव के रूप में फॉर्मामिडिन क्लोराइड (FACl) के इस्तेमाल करे लीं, काहें से कि FACl बेहतर क्रिस्टल क्वालिटी दे सके ला आ FAPbI335 के बैंड गैप से बच सके ला (विस्तार से तुलना खातिर पूरक चित्र 1 आ 2 देखल जाय)। ). 12-14 के बा)। आईपीए के एंटीसोल्वेंट के रूप में चुनल गइल काहें से कि ई डाइथाइल ईथर (DE) भा क्लोरोबेंजीन (CB)36 के तुलना में पेरोवस्काइट फिलिम सभ में बेहतर क्रिस्टल क्वालिटी आ पसंदीदा ओरिएंटेशन देला (पूरक चित्र 15 आ 16)। PbC2O4 के मोटाई के सावधानी से अनुकूलित कइल गइल ताकि ऑक्सालिक एसिड एकाग्रता के समायोजित करके दोष निष्क्रियता आ चार्ज परिवहन के संतुलित कइल जा सके (पूरक चित्र 17)। अनुकूलित नियंत्रण आ एलओएस उपकरण के क्रॉस-सेक्शनल एसईएम छवि पूरक चित्र 18 में देखावल गइल बा नियंत्रण आ एलओएस उपकरण खातिर ठेठ करंट घनत्व (सीडी) वक्र चित्र 4c में देखावल गइल बा, आ निकालल पैरामीटर पूरक तालिका 3 में दिहल गइल बा अधिकतम बिजली रूपांतरण दक्षता (पीसीई) नियंत्रण कोशिका 23.43% (22.94%), जेएससी 25.75 एमए सेमी-2 (25.74 एमए सेमी-2), Voc 1.16 V (1.16 V) आ रिवर्स (आगे) स्कैन के इस्तेमाल होला। फिल फैक्टर (एफएफ) 78.40% (76.69%) बा। अधिकतम पीसीई एलओएस पीएससी 25.39% (24.79%), जेएससी 25.77 mA cm-2, Voc 1.18 V, FF रिवर्स (फोरवर्ड स्कैन से) से 83.50% (81.52%) बा। एलओएस डिवाइस एगो भरोसेमंद थर्ड पार्टी फोटोवोल्टिक प्रयोगशाला में 24.92% के प्रमाणित फोटोवोल्टिक प्रदर्शन हासिल कइलस (पूरक चित्र 19)। बाहरी क्वांटम दक्षता (EQE) क्रमशः 24.90 mA cm-2 (नियंत्रण) आ 25.18 mA cm-2 (LOS PSC) के एकीकृत Jsc दिहलस, जवन मानक AM 1.5 G स्पेक्ट्रम (चित्र .4d) में नापल गइल Jsc के साथ बढ़िया सहमति में रहे। ) के बा . नियंत्रण आ एलओएस पीएससी खातिर मापल गइल पीसीई के सांख्यिकीय वितरण पूरक चित्र 20 में देखावल गइल बा।
जइसे कि चित्र 4e में देखावल गइल बा, Voc आ प्रकाश तीव्रता के बीच संबंध के गणना जाल-सहायता वाला सतह पुनर्संयोजन पर PbC2O4 के प्रभाव के अध्ययन करे खातिर कइल गइल। एलओएस डिवाइस खातिर फिट लाइन के ढलान 1.16 केबीटी/वर्ग बा, जवन नियंत्रण डिवाइस खातिर फिट लाइन के ढलान (1.31 केबीटी/वर्ग) से कम बा, एह बात के पुष्टि करेला कि एलओएस डिकोय द्वारा सतह के पुनर्संयोजन के रोके खातिर उपयोगी बा। हमनी के स्पेस चार्ज करंट लिमिटिंग (SCLC) तकनीक के इस्तेमाल होल डिवाइस (ITO/PEDOT:PSS/perovskite/spiro-OMeTAD/Au) के डार्क IV विशेषता के नाप के पेरोवस्काइट फिल्म के दोष घनत्व के मात्रात्मक रूप से नापे खातिर करेनी जा जईसे कि चित्र में देखावल गईल बा। 4च देखावे के बा। ट्रैप घनत्व के गणना Nt = 2ε0εVTFL/eL2 सूत्र से कइल जाला, जहाँ ε पेरोवस्काइट फिलिम के सापेक्षिक ढांकता हुआ स्थिरांक हवे, ε0 वैक्यूम के ढांकता हुआ स्थिरांक हवे, VTFL ट्रैप भरला खातिर सीमित वोल्टेज हवे, e चार्ज हवे, L पेरोवस्काइट फिलिम के मोटाई हवे (650 nm)। वीओसी डिवाइस के दोष घनत्व के गणना 1.450 × 1015 सेमी–3 कइल जाला, जवन नियंत्रण उपकरण के दोष घनत्व से कम होला, जवन 1.795 × 1015 सेमी–3 होला।
बिना पैक कइल डिवाइस के नाइट्रोजन के तहत पूरा दिन के रोशनी में अधिकतम पावर प्वाइंट (MPP) पर परीक्षण कइल गइल ताकि एकर लंबा समय तक चले वाला परफार्मेंस स्थिरता के जांच कइल जा सके (चित्र 5a)। 550 घंटा के बाद भी एलओएस डिवाइस अपना अधिकतम दक्षता के 92% बरकरार रखले रहे, जबकि कंट्रोल डिवाइस के प्रदर्शन अपना मूल प्रदर्शन के 60% तक गिर गईल रहे। पुरान उपकरण में तत्वन के वितरण के समय-उड़ान माध्यमिक आयन मास स्पेक्ट्रोमेट्री (ToF-SIMS) (चित्र 5b, c) द्वारा नापल गइल। ऊपरी सोना नियंत्रण क्षेत्र में आयोडीन के बड़हन जमाव देखल जा सके ला। अक्रिय गैस के सुरक्षा के स्थिति सभ में पर्यावरण के बिघटन करे वाला कारक सभ जइसे कि नमी आ ऑक्सीजन के बाहर रखल जाला, ई बतावे ला कि आंतरिक तंत्र (अर्थात आयन के प्रवास) जिम्मेदार बाड़ें। ToF-SIMS के परिणाम के अनुसार, Au इलेक्ट्रोड में I- आ AuI2- आयन के पता लगावल गइल, जवन पेरोवस्काइट से Au में I के प्रसार के संकेत देला। नियंत्रण उपकरण में I- आ AuI2- आयन सभ के सिग्नल तीव्रता VOC नमूना के तुलना में लगभग 10 गुना ढेर होला। पिछला रिपोर्ट सभ से पता चलल बा कि आयन पारगमन के कारण स्पाइरो-ओएमईटीएडी के छेद चालकता में तेजी से कमी आ ऊपरी इलेक्ट्रोड परत के रासायनिक जंग हो सके ला, जेकरा से डिवाइस में इंटरफेसियल संपर्क बिगड़ सके ला37,38। Au इलेक्ट्रोड के हटा दिहल गइल आ स्पाइरो-OMeTAD परत के क्लोरोबेंजीन घोल से सब्सट्रेट से साफ कइल गइल। एकरा बाद हमनी के चराई के घटना एक्स-रे विवर्तन (जीआईएक्सआरडी) (चित्र 5d) के उपयोग से फिल्म के विशेषता बनवनी। नतीजा बतावे ला कि नियंत्रण फिलिम में 11.8° पर बिवर्तन चोटी के स्पष्ट रूप से देखल जाला जबकि एलओएस नमूना में कौनों नया बिवर्तन चोटी ना लउके ला। नतीजा बतावे ला कि नियंत्रण फिलिम में I आयन सभ के बड़हन नुकसान से δ फेज के जनरेशन होला जबकि LOS फिलिम में ई प्रक्रिया साफ-साफ रोकल जाले।
नाइट्रोजन वातावरण में बिना सील कइल डिवाइस के 575 घंटा लगातार एमपीपी ट्रैकिंग आ बिना यूवी फिल्टर के 1 सूरज के रोशनी। एलओएस एमपीपी कंट्रोल डिवाइस आ एजिंग डिवाइस में b I- आ c AuI2- आयन के ToF-SIMS वितरण। पीला, हरियर आ नारंगी रंग के शेड Au, Spiro-OMeTAD आ पेरोवस्काइट से मेल खाला। d एमपीपी परीक्षण के बाद पेरोवस्काइट फिल्म के जीआईएक्सआरडी। स्रोत डेटा स्रोत डेटा फाइल के रूप में दिहल जाला।
तापमान पर निर्भर चालकता के माप एह बात के पुष्टि करे खातिर कइल गइल कि PbC2O4 आयन प्रवासन के रोक सकेला (पूरक चित्र 21)। आयन प्रवासन के सक्रियण ऊर्जा (Ea) के निर्धारण अलग-अलग तापमान (T) पर FAPbI3 फिलिम के चालकता (σ) में बदलाव के नाप के आ नेर्नस्ट-आइंस्टीन संबंध के इस्तेमाल से कइल जाला: σT = σ0exp(−Ea/kBT), जहाँ σ0 एगो स्थिरांक हवे, kB बोल्ट्जमैन स्थिरांक हवे। हमनी के Ea के मान ln(σT) बनाम 1/T के ढलान से प्राप्त करेनी जा, जवन नियंत्रण खातिर 0.283 eV आ LOS डिवाइस खातिर 0.419 eV बा।
संक्षेप में, हमनी के FAPbI3 पेरोवस्काइट के गिरावट के रास्ता आ α-δ चरण संक्रमण के ऊर्जा बाधा पर बिबिध दोष सभ के प्रभाव के पहचान करे खातिर एगो सैद्धांतिक रूपरेखा प्रदान करे लीं। एह दोष सभ में, VI दोष सभ के सैद्धांतिक रूप से अनुमान लगावल जाला कि आसानी से α से δ में फेज संक्रमण हो सके ला। I रिक्ति सभ के निर्माण आ I आयन सभ के प्रवासन के रोक के FAPbI3 के α-चरण के स्थिर करे खातिर PbC2O4 के पानी में अघुलनशील आ रासायनिक रूप से स्थिर घना परत के शुरूआत कइल जाला। ई रणनीति इंटरफेसियल नॉन-रेडिएटिव रिकॉम्बिनेशन के काफी कम करे ले, सौर कोशिका के दक्षता के 25.39% ले बढ़ावे ले आ ऑपरेटिंग स्थिरता में सुधार करे ले। हमनी के नतीजा दोष-प्रेरित α से δ चरण संक्रमण के रोक के कुशल अवुरी स्थिर फॉर्मेमिडिन पीएससी हासिल करे खाती मार्गदर्शन देवेला।
टाइटेनियम (IV) आइसोप्रोपक्साइड (TTIP, 99.999%) सिग्मा-एल्ड्रिच से खरीदल गइल। हाइड्रोक्लोरिक एसिड (HCl, 35.0–37.0%) आ इथेनॉल (निर्जल) गुआंगज़ौ केमिकल इंडस्ट्री से खरीदल गइल। SnO2 (15 wt% tin (IV) ऑक्साइड कोलाइडयन फैलाव) अल्फा एसर से खरीदल गइल। सीसा (II) आयोडाइड (PbI2, 99.99%) टीसीआई शंघाई (चीन) से खरीदल गइल। फॉर्मामिडिन आयोडाइड (एफएआई, ≥99.5%), फॉर्मेमिडिन क्लोराइड (एफएसीएल, ≥99.5%), मिथाइलमाइन हाइड्रोक्लोराइड (एमएसीएल, ≥99.5%), 2,2′,7,7′-टेट्राकिस्-(एन, एन-डाई-पी) )-मेथोक्सीनिलिन)-9,9′-स्पाइरोबिफ्लोरीन (स्पाइरो-ओएमईटीएडी, ≥99.5%), लिथियम बिस (ट्राइफ्लोरोमेथेन) सल्फोनिलिमाइड (Li-TFSI, 99.95%), 4-टर्ट -ब्यूटाइलपाइरिडिन (tBP, 96%) के खरीद शीआन पॉलिमर लाइट टेक्नोलॉजी कंपनी (चीन) से कइल गइल। एन, एन-डाइमिथाइलफॉर्ममाइड (डीएमएफ, 99.8%), डाइमिथाइल सल्फोक्साइड (डीएमएसओ, 99.9%), आइसोप्रोपाइल अल्कोहल (आईपीए, 99.8%), क्लोरोबेंजीन (सीबी, 99.8%), एसीटोनिट्राइल (एसीएन) के नाम से जानल जाला। सिग्मा-एल्ड्रिच से खरीदल गइल बा। ऑक्सालिक एसिड (H2C2O4, 99.9%) मैकलिन से खरीदल गइल। सभ रसायन के इस्तेमाल ओसही कईल गईल जईसे कि मिलल रहे, जवना में कवनो अवुरी संशोधन ना भईल।
आईटीओ या एफटीओ सब्सट्रेट (1.5 × 1.5 सेमी2) के अल्ट्रासोनिक रूप से डिटर्जेंट, एसीटोन, आ इथेनॉल से क्रम से 10 मिनट ले साफ कइल गइल आ फिर नाइट्रोजन धारा के नीचे सुखावल गइल। एक ठो घना TiO2 बाधा परत के FTO सब्सट्रेट पर इथेनॉल (1/25, v/v) में टाइटेनियम डाइआइसोप्रोपोक्सीबिस (एसिटाइलएसीटोनेट) के घोल के इस्तेमाल से जमा कइल गइल जे 500 °C पर 60 मिनट ले जमा कइल गइल। SnO2 कोलाइडयन फैलाव के विआयनीकृत पानी से 1:5 के आयतन अनुपात में पतला कइल गइल। यूवी ओजोन से 20 मिनट तक उपचारित साफ सब्सट्रेट पर, SnO2 नैनोकण सभ के पतली फिल्म के 4000 आरपीएम पर 30 सेकंड ले जमा कइल गइल आ फिर 150 °C पर 30 मिनट ले पहिले से गरम कइल गइल। पेरोवस्काइट अग्रदूत घोल खातिर, 275.2 मिलीग्राम FAI, 737.6 मिलीग्राम PbI2 आ FACl (20 मोल%) के DMF/DMSO (15/1) मिश्रित विलायक में घोल दिहल गइल। पेरोवस्काइट परत के यूवी-ओजोन-उपचारित SnO2 परत के ऊपर 40 μL पेरोवस्काइट अग्रदूत घोल के 5000 आरपीएम पर परिवेश के हवा में 25 s तक सेंट्रीफ्यूज करके तैयार कइल गइल। आखिरी बेर के 5 सेकंड बाद, 50 μL MACl IPA घोल (4 mg/mL) के जल्दी से सब्सट्रेट पर एंटीसोल्वेंट के रूप में गिरा दिहल गइल। एकरे बाद, ताजा तइयार फिलिम सभ के 150°C पर 20 मिनट ले आ फिर 100°C पर 10 मिनट ले एनील कइल गइल। पेरोवस्काइट फिल्म के कमरा के तापमान पर ठंडा कइला के बाद, H2C2O4 घोल (1, 2, 4 मिलीग्राम 1 एमएल आईपीए में घुलल) के 4000 आरपीएम पर 30 s तक सेंट्रीफ्यूज कइल गइल ताकि पेरोवस्काइट सतह के निष्क्रिय कइल जा सके। 72.3 मिलीग्राम स्पाइरो-OMeTAD, 1 मिलीलीटर सीबी, 27 μl tBP आ 17.5 μl Li-TFSI (1 मिलीलीटर एसीटोनिट्राइल में 520 मिलीग्राम) के मिला के तइयार कइल गइल स्पाइरो-OMeTAD घोल के 30 s के भीतर 4000 rpm पर फिलिम पर स्पिन-कोट कइल गइल। अंत में, 100 एनएम मोटाई के Au परत के वैक्यूम में 0.05 एनएम/सेकंड (0~1 एनएम), 0.1 एनएम/सेकंड (2~15 एनएम) आ 0.5 एनएम/सेकंड (16~100 एनएम) के दर से वाष्पित कइल गइल। ).
पेरोवस्काइट सौर कोशिका सभ के एससी परफार्मेंस के माप सोलर सिम्युलेटर इलुमिनेशन (SS-X50) के तहत कीथली 2400 मीटर के इस्तेमाल से 100 mW/cm2 के प्रकाश तीव्रता पर कइल गइल आ कैलिब्रेटेड मानक सिलिकॉन सौर कोशिका सभ के इस्तेमाल से सत्यापन कइल गइल। जबले कि अन्य तरीका से ना कहल गइल होखे, एसपी वक्र सभ के नाइट्रोजन से भरल ग्लव्स बॉक्स में कमरा के तापमान (~25°C) पर आगे आ रिवर्स स्कैन मोड (वोल्टेज स्टेप 20 एमवी, देरी के समय 10 एमएस) में नापल गइल। नापल गइल पीएससी खातिर 0.067 सेमी2 के प्रभावी क्षेत्रफल निर्धारित करे खातिर छाया मास्क के इस्तेमाल कइल गइल। ईक्यूई माप परिवेश के हवा में PVE300-IVT210 सिस्टम (इंडस्ट्रियल विजन टेक्नोलॉजी(s) प्राइवेट लिमिटेड) के इस्तेमाल से कइल गइल जेह में डिवाइस पर केंद्रित मोनोक्रोमैटिक लाइट रहे। डिवाइस के स्थिरता खातिर गैर-कैप्सूलबद्ध सौर कोशिका सभ के परीक्षण नाइट्रोजन ग्लवबॉक्स में बिना यूवी फिल्टर के 100 mW/cm2 दबाव पर कइल गइल। ToF-SIMS के माप PHI nanoTOFII टाइम-ऑफ-फ्लाईट सिम्स के इस्तेमाल से कइल जाला। गहराई प्रोफाइलिंग 400×400 माइक्रोन के क्षेत्रफल के साथ 4 केवी Ar आयन बंदूक के उपयोग से प्राप्त कइल गइल।
एक्स-रे फोटोइलेक्ट्रॉन स्पेक्ट्रोस्कोपी (XPS) माप थर्मो-वीजी साइंटिफिक सिस्टम (ESCALAB 250) पर मोनोक्रोमैटाइज्ड Al Kα (एक्सपीएस मोड खातिर) के इस्तेमाल से 5.0 × 10–7 Pa के दबाव पर कइल गइल स्कैनिंग इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी (SEM) JEOL-JSM-6330F सिस्टम पर कइल गइल। पेरोवस्काइट फिलिम सभ के सतह के आकृति बिज्ञान आ खुरदरापन के नाप परमाणु बल माइक्रोस्कोपी (AFM) (ब्रुकर डायमेंशन फास्टस्कैन) के इस्तेमाल से कइल गइल। एसटीईएम आ एचएएडीएफ-एसटीईएम एफईआई टाइटन थीमिस एसटीईएम में आयोजित कइल जाला। यूवी-विस अवशोषण स्पेक्ट्रा के माप यूवी-3600प्लस (शिमाजु कॉर्पोरेशन) के इस्तेमाल से कइल गइल। स्पेस चार्ज लिमिटिंग करंट (एससीएलसी) केथली 2400 मीटर पर रिकार्ड कइल गइल। वाहक जीवनकाल के क्षय के स्टेडी-स्टेट फोटोलुमिनेसेंस (PL) आ टाइम-रिजोल्यूशन फोटोलुमिनेसेंस (TRPL) के नापजोख FLS 1000 फोटोलुमिनेसेंस स्पेक्ट्रोमीटर के इस्तेमाल से कइल गइल। पीएल मैपिंग इमेज के माप होरिबा लैबराम रमन सिस्टम एचआर इवोल्यूशन के उपयोग से कइल गइल। फूरियर ट्रांसफॉर्म इन्फ्रारेड स्पेक्ट्रोस्कोपी (FTIR) थर्मो-फिशर निकोलेट एनएक्सआर 9650 सिस्टम के इस्तेमाल से कइल गइल।
एह काम में, हमनी के α-चरण से δ-चरण में चरण संक्रमण पथ के अध्ययन करे खातिर SSW पथ नमूना विधि के इस्तेमाल करेनी जा। एसएसडब्ल्यू तरीका में संभावित ऊर्जा सतह के गति के निर्धारण रैंडम सॉफ्ट मोड (दूसरा डेरिवेटिव) के दिशा से कइल जाला, जेकरा से संभावित ऊर्जा सतह के बिस्तार से आ निष्पक्ष अध्ययन के अनुमति मिले ला। एह काम में 72 परमाणु वाला सुपरसेल पर पथ सैंपलिंग कइल जाला आ डीएफटी स्तर पर 100 से ढेर सुरुआती/अंतिम अवस्था (IS/FS) जोड़ी सभ के एकट्ठा कइल जाला। आईएस/एफएस जोड़ीवार डेटा सेट के आधार पर, परमाणु सभ के बीच के पत्राचार के साथ सुरुआती संरचना आ अंतिम संरचना के जोड़े वाला रास्ता के निर्धारण कइल जा सके ला आ फिर चर इकाई के सतह के साथ दुतरफा गति के इस्तेमाल संक्रमण अवस्था के तरीका के सुचारू रूप से निर्धारित करे खातिर कइल जाला। (वीके-डीईएसवी) के ह। संक्रमण अवस्था के खोज के बाद ऊर्जा बाधा सभ के रैंकिंग से सभसे कम बाधा वाला रास्ता के निर्धारण कइल जा सके ला।
सभ डीएफटी गणना VASP (संस्करण 5.3.5) के इस्तेमाल से कइल गइल, जहाँ C, N, H, Pb, आ I परमाणु सभ के इलेक्ट्रॉन-आयन परस्पर क्रिया सभ के प्रोजेक्टेड एम्पलीफाइड वेव (PAW) योजना से देखावल गइल बा। एक्सचेंज सहसंबंध फंक्शन के वर्णन पर्ड्यू-बर्क-एर्न्जरहोफ पैरामीटराइजेशन में सामान्यीकृत ढाल अनुमान से कइल जाला। समतल तरंग सभ खातिर ऊर्जा सीमा 400 ईवी पर सेट कइल गइल। मॉन्कहर्स्ट–पैक के-बिंदु ग्रिड के साइज (2 × 2 × 1) होला। सभ संरचना सभ खातिर जाली आ परमाणु स्थिति सभ के पूरा तरीका से अनुकूलित कइल गइल जब ले कि अधिकतम तनाव घटक 0.1 GPa से नीचे ना हो गइल आ अधिकतम बल घटक 0.02 eV/Å से नीचे ना हो गइल। सतह मॉडल में, FAPbI3 के सतह पर 4 परत होलीं, नीचे के परत में FAPbI3 के शरीर के अनुकरण करे वाला फिक्स परमाणु होलीं आ ऊपरी तीन परत सभ अनुकूलन प्रक्रिया के दौरान स्वतंत्र रूप से चले सके लीं। PbC2O4 परत 1 ML मोटाई के होले आ FAPbI3 के I-टर्मिनल सतह पर स्थित होले, जहाँ Pb 1 I आ 4 O से जुड़ल होला।
अध्ययन डिजाइन के बारे में अउरी जानकारी खातिर, एह लेख से जुड़ल प्राकृतिक पोर्टफोलियो रिपोर्ट सार देखल जाय।
एह अध्ययन के दौरान मिलल भा बिस्लेषण कइल गइल सगरी डेटा के प्रकाशित लेख में सामिल कइल गइल बा, साथ ही साथ सहायक जानकारी आ कच्चा डेटा फाइल सभ में भी सामिल कइल गइल बा। एह अध्ययन में प्रस्तुत कच्चा आंकड़ा https://doi.org/10.6084/m9.figshare.2410016440 पर उपलब्ध बा। एह लेख खातिर स्रोत डेटा दिहल गइल बा।
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